一种新型的“人工代谢”将二氧化碳转化为生物组成单元
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研究人员构建了还原甲酸途径(简称 ReForm 途径),用于在活细胞外将 CO2 转化为乙酰辅酶 A。

乙酰辅酶A是一种体积虽小但至关重要的分子,细胞利用它来将食物转化为能量。当身体分解碳水化合物、脂肪和蛋白质时,通常会将分解产物转化为乙酰辅酶A。

乙酰辅酶A随后携带一种叫做乙酰基的微小化学物质进入柠檬酸循环,在那里你的细胞会“燃烧”它。

这个过程会释放能量,人体会利用这些能量来合成ATP,ATP是细胞活动的主要能量货币。

这项研究展示了如何将工程酶、电衍生碳原料和无细胞系统结合起来,将二氧化碳转化为有用的化学构件,同时避免了活细胞的局限性,并为制造低碳材料指明了新的方向。

将二氧化碳转化为乙酰辅酶A

这项工作由西北大学的 Ashty Karim 博士领导,斯坦福大学的合作者帮助构建了该路径。

她的研究重点是设计用于碳循环的酶途径,而这一重点使得 ReForm 途径更容易优化。

“二氧化碳的持续排放给人类带来了许多紧迫的社会和经济挑战,”西北大学的阿什蒂·卡里姆说。

“如果我们想要应对这一全球性挑战,就迫切需要新的途径来实现碳负排放的商品生产。”

无细胞体系使研究人员能够直接控制每种成分。原料最初是甲酸盐,它是一种简单的碳化合物,能溶于水,并以液态形式储存。

由于甲酸本身就含有碳和氢,酶可以通过一步一步地添加化学键来构建更大的分子。但这只有在后续步骤高效进行的情况下才能发挥作用,而这正是ReForm途径旨在帮助解决的问题。

将电力转化为原料

利用电能添加电子并改变分子(称为电化学还原)可以将 CO2 转化为可用作原料的甲酸酶。

酶进行选择性组装,因为蛋白质偏好特定的形状和键合方式。混合系统可以将间歇性电力转化为储存的液体和固体,但工程师必须权衡效率、成本和耐久性。

活细胞可以将许多食物转化为能量和组成部分,但大多数活细胞难以利用甲酸作为其主要碳源。

细胞在处理甲酸时必须保持自身存活,这种平衡限制了有多少碳能到达产物分子。

“ReForm 可以很容易地利用多种碳源,包括甲酸盐、甲醛和甲醇,”斯坦福大学的迈克尔·朱厄特说道,他与卡里姆共同领导了这项研究。

“这是首次展示能够实现这一目标的合成代谢途径架构。通过结合电化学和合成生物学,ReForm途径也扩展了通用二氧化碳固定策略的潜在解决方案。”

快速筛选即可找到活性酶

找到合适的酶变体(即通过改变氨基酸而产生的略有不同的蛋白质版本)需要在细胞外进行快速测试。

研究团队利用无细胞提取物,测试了来自多种物种的 66 种候选酶,然后只保留了表现最好的酶。

台式控制可以加快原型制作速度,但每个配方仍然需要调整酶的含量和辅助分子才能获得理想的输出结果。

该途径需要非自然反应,即任何生物体中都不存在的化学步骤,才能从甲酸盐向上构建碳。

研究人员重新设计了五种酶,使每种酶都能捕获或还原一个碳片段,然后将其传递给下一个酶。

“通常情况下,人们会测试几种酶,这需要几个月甚至更长时间,”卡里姆说。

乙酰辅酶A和ReForm途径

为什么要在任何酶接触管道之前,就绘制代谢途径(一系列逐步改变分子的酶促反应)的草图呢?

在 ReForm 途径中,通过添加碳和通过辅助分子转移电子,六个步骤将甲酸转化为乙酰辅酶A。

乙酰辅酶A为许多生长和储存反应提供原料,因此获得乙酰辅酶A可以为制造许多其他化学品创造一个灵活的起点。

许多酶依赖于辅因子(一种化学步骤中所需的辅助分子酶)来传递电子并保持活性。

研究人员通过调整辅因子数量和酶负载量来提高反应速率,这在许多步骤共享同一池子时非常重要。

这些旋钮在试管中很容易控制,但在受热和混合限制的大型反应器中就很难控制了。

迫切需要碳解决方案

自 1850 年至 1900 年以来,人类活动使地球温度升高了约 2.0 华氏度,这种热量使得二氧化碳的循环利用变得迫切。

只有当碳捕获和生产过程中的能源消耗保持较低水平时,科学家才认为该过程是碳负排放的——即去除的二氧化碳比排放的二氧化碳更多。

生命周期检查会将电力和设备的排放量加总,然后显示基于 ReForm 的生产方式是否真正减少了温室气体排放。

碳再利用的下一步工作

更高效的碳固定,即将二氧化碳转化为有机分子,取决于找到能量消耗少、反应速度快的反应。

Karim 的团队计划改进酶的性能并探索替代途径,因为每一步的微小进步都会累积起来。

“从这里开始,我们可以想象这项工作会朝着几个不同的方向发展,”卡里姆说。

ReForm 途径共同展示了工程酶如何在没有生物体的情况下将捕获的碳转化为常见的构建模块。

未来的成功将取决于清洁电力、持久耐用的酶以及严谨的核算,以证明整个过程能够去除更多的碳。

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